北海道大学工学研究生院 Akira Miura 副教授和 Seiji Tadanaga 教授、Google DeepMind Muratasan Akyol 博士、Google DeepMind Ekin Dosh Kubek 博士、广岛大学尖端科学与工程研究生院 Chikako Moriyoshi 教授、高亮光子科学研究中心 Shogo Kawaguchi 高级研究员、京都大学工学研究生院 Kageyama产业技术综合研究所的Yoh教授和首席研究员Lee Cheol-ho领导的研究小组提出了一种通过基于大规模第一原理计算（基于量子力学基本原理的理论计算）和原位X射线衍射、中子衍射和电子衍射的计算预测来寻找新化合物的有效方法。
近年来，大规模计算预测了大量稳定化合物的晶体结构，提出了广泛的材料探索空间。然而，大多数这些结构尚未通过实验合成，计算科学和实验相结合的方法对于有效的探索至关重要。在这项研究中，我们的目标是发现针对多组分氯化铯的新化合物，这种化合物作为半导体和荧光材料一直在积极研究。通过大规模第一性原理计算、使用同步加速器X射线衍射进行筛选以及使用中子衍射和电子显微镜进行结构分析，发现了三种类型的新型氯化铯。该方法有望应用于探索材料科学和高通量实验领域。
此研究结果将于 2024 年 10 月 16 日星期三发布
美国化学会杂志
本研究中提出的利用计算科学和原位测量寻找新材料的方案
功能材料的发现将导致超导体和下一代二次电池等创新技术变得越来越重要，但成分复杂的新物质在成分上具有很高的自由度，这使得全面搜索变得困难。近年来，利用人工智能（AI）的大型项目密度泛函理论 (DFT)*1预测了数千种稳定的化合物，并提出了广泛的材料搜索空间。研究小组认为，通过使用这些计算的预测，可以在合成实验之前使用计算机合理地确定目标的优先级，并使用可以测量快速温度变化的原位测量来澄清合成过程中的相变，从而可以加速新材料的搜索。
在这项研究中，我们的目标是发现针对新型多组分铯（元素符号为 Cs）和氯化物（氯的元素符号为 Cl）的新化合物，这些化合物正在作为半导体和荧光材料进行积极的研究。xAMCl6有效地搜索了未报告或研究不充分的化合物。 （x=2 或 3，A 和 M 为不同金属）。
首先，绝对零*2中的第一原理计算评估已知和未知化合物的大规模稳定性，并搜索晶体结构数据库和文献，我们创建了尚未报道或晶体结构不够清晰的化合物列表。这种方法可以显着缩小合成目标的范围。
接下来，考虑到氯化物前体的稳定性和可用性，我们在高温下进行氯化物前体之间的固相反应。能够测量固相反应过程中的高速温度变化大型同步加速器辐射设施 SPring-8*3BL13XU 的同步加速器辐射 XRD 揭示的。
最后，假设 A 和 M 位点部分占据，我们使用 X 射线衍射、中子衍射、电子衍射和 Cs 进行分析2氯化锂6和铯2LiRuCl6新多态性*4和铯2氯化锂6（图1）。
图 1Cs2氯化锂6的晶体结构模型（用晶体结构可视化软件“VESTA”创建）。 Li（绿色）和 Cr（蓝色）占据 Cs-Cl 四面体中的空隙。
这项研究提出了一个框架，通过将尖端计算科学与大型设施的合成和反应分析相结合来探索新材料。这项研究不仅可以应用于氯化铯，还可以应用于其他材料体系，未来预计将通过结合温度、压力、合成反应和材料特性等知识来加速新材料的探索。
这项研究得到了日本学术振兴会科学研究补助金 (JP20KK0124) 和日本科学技术振兴机构 (JST) PRESTO (JPMJPR21Q8) 的部分支持。
论文标题：计算机预测指导下的四元氯化铯的高效探索性合成
作者姓名 三浦晃1*，穆拉塔汉·艾科尔2*，尾崎俊信3，森吉知佳子4，小林慎太郎5，川口正吾5，李哲浩6,王永明1，阿米尔商人2，西蒙·巴茨纳2，影山浩3，忠永诚二1，普什梅特·科利2，艾金·道格斯·库布克2*（1北海道大学工学研究生院2谷歌 DeepMind，3京都大学工程研究生院4广岛大学尖端科学与工程研究生院5强光科学研究中心，6米乐m6官方网站节能研究部*通讯作者)
杂志名称
美国化学会杂志DOI 101021/jacs4c10294
发布日期：2024 年 10 月 16 日星期三（在线发布）