钍229核的激发态(异构体态)为84电子伏,是自然界中最小的,可以用激光激发。利用这一特性,超高精度手表核钟」(注2)通过使用它,除了定位系统和大地测量学等各种应用之外,预计还将有可能实现基础物理研究的重要平台。
原子核不易受环境影响,因此即使嵌入固体物质中也能保持高精度,有望实现“固态核钟”。然而,到目前为止,主要的挑战是如何使固体中的异构态去激发(返回基态)以及如何缩短其寿命(强制返回基态)。
冈山大学跨学科基础科学研究所的吉村浩二教授、吉见明宏副教授、平木贵宏研究助理教授、高亮度光子科学研究中心(JASRI)首席研究员Yoshitaka Yoda和前研究员Nobu Nagasawa、京都大学核科学研究所Makoto Seto教授和Shinji Kitao副教授Atsushi山口、理化学研究所高级研究员、特别研究员重川雄大、羽场博光所长、玉作健二组长、大阪大学研究生院科学研究生院笠松芳隆教授、米乐m6官方网站(AIST)渡边司高级研究员、维也纳工业大学Thorsten Schumm教授等人领导的联合研究小组。大型同步加速器辐射设施“SPring-8”(注3)的高亮度X射线,我们成功地将固体晶体中的钍229激发到异构体状态,并观察到它返回基态时产生的光。此时,我们确认几乎所有异构体状态都会发光和跃迁,并测量了它们的寿命和能量。此外,我们发现通过X射线照射可以将异构体状态的寿命缩短至十分之一左右。这表明固体晶体中的异构体状态可以从外部控制。
这些结果预计将在实现固态核钟方面取得重大进展。该研究成果于7月16日下午6点(日本时间)发表在英国学术期刊《
自然通讯
<研究背景>
《钍229核钟》
自然界中有超过3,300种原子核。其中,激发能最低的原子核是钍229(原子序数Z=90,质量数A=229)。这种状态称为异构态,与基态的能量差仅为84eV(注4),处于激光可以激发的能量范围内。顺便说一句,正常的原子核具有keV或MeV的激发能,因此钍229的异构体状态可以说是极其独特的。
这种独特的异构体状态的能量不易受到外界影响,并且极其稳定,因此人们认为以此为标准将可以建造“核钟”,一种比现有原子钟更高精度的时钟。核钟预计将推动大地测量学的进步,包括全球导航卫星系统(GNSS)和地壳变形的观测。另外,从基础科学的角度来看,暗物质(注5),物理常数的老化变化(注6)的舞台(平台)将是有效的。
《固体核钟》
在传统原子钟中,很难创建高精度时钟,因为嵌入固体中的原子受到内部电场的强烈影响。另一方面,原子核受环境影响较小,即使嵌入固体晶体中也能保持高精度。预计这将导致紧凑且易于携带的固态核钟的诞生。为了实现这一目标,有必要了解和控制固体中钍229原子核的激发和去激发过程以及环境的影响。关于激光激发,德国实验室最近才解决了主要挑战之一(J Tiedau)等,物理。莱特牧师132、182501 (2024))。未来,去励磁过程的阐明和控制将是一个重大挑战。
<研究成果内容>
在这项研究中,我们利用来自大型同步加速器辐射设施“SPring-8”的同步加速器辐射X射线创造了嵌入固体晶体中的钍229的异构体状态,研究了其去激发的细节,并新发现了由于X射线照射而导致其寿命变化的现象(猝灭现象)。
《研究方法详情》
这项研究是使用 SPring-8 上的 BL19LXU 高亮度 X 射线进行的。如图1所示,钍229最初处于基态,但当它受到能量约为29 keV的X射线照射时,它一度跃迁到第二激发态,然后一半以上跃迁到异构体态。过渡是核共振散射(注7)的方法进行检查该方法是我们课题组在2019年开发出来的,该方法的优点是通过引入AIST开发的X射线能量绝对值测量装置,只需稍微改变X射线能量就可以控制异构体态的产生。这次,我们将这种方法应用于嵌入固体晶体中的钍229,以生成异构体状态。这里使用的固体晶体是氟化钙(CaF2)嵌入钍229,是与维也纳科技大学合作开发的。对该固体晶体照射与第二激发态的能量相匹配的X射线,使固体晶体中的钍229变为异构体状态,并观察其去激发产生的光。这种光的波长为148 nm,对应的能量差为84 eV,称为真空紫外光,在空气中很快被吸收。所使用的氟化钙晶体可以透射该波长范围内的光。
图 2 在横轴上显示了入射 X 射线能量,在纵轴上显示了观测到的信号。上图使用共振散射X射线(传统方法)作为信号,下图使用真空紫外光(新方法)。观察到在相同的X射线能量下信号增加,表明在固体晶体中产生了钍229的异构体状态,并且通过发射真空紫外光使其回到基态(去激发)。
图3右侧显示异构体状态失激发的时间变化,其中横轴为X射线照射后的时间,纵轴为真空紫外光信号。异构体状态数量减半的时间(半衰期)约为 450 秒,您可以看到信号减少。图3左图显示了当改变X射线照射时间时,照射后信号的变化(对应于异构体的产生量)。我们预计它会按照虚线所示的半衰期曲线逐渐增加,但实际上它很快达到某个值并停止增加。这表明在X射线照射期间异构体寿命缩短,并且异构体状态通过X射线照射被强制去激发。我们称之为淬灭现象。图4表明,改变X射线束强度时,通过改变淬灭现象,可以通过改变照射的X射线剂量来控制淬灭现象的放大倍数,即异构体寿命。
 图1钍229能级图(相关基态和激发态)
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 图 2 上:来自第二激发态的 X 射线散射信号(图 1-①), 下:异构体状态的真空紫外光信号(图1-②)
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图3右:真空紫外光从异构体状态的时间变化,左:X射线照射后真空紫外光(对应于产生的异构体状态的数量)随X射线照射时间的变化。以下是与拟合的偏差(残差)。

图 4 改变光束强度时淬火放大倍数的变化(寿命变为 1 QF)
<本研究的意义及未来发展>
这项研究的意义之一是我们成功地用X射线激发了嵌入固体晶体中的钍229并观察到了去激发光。当嵌入固体晶体中时,在发射电子但不发光的跃迁(内部转换过程)期间,它有可能会去激发,但这一观察表明,几乎所有异构体状态都通过光学跃迁返回到基态。我们还发现异构体状态的寿命可以通过X射线照射来控制。这是实现固态核钟所必需的信息,可以说我们在实现它方面已经取得了很大进展。未来,我们的目标是发展这种方法,阐明其细节,并将其与高精度激光器(目前正在开发中)相结合,以实现核钟。
论文标题:控制229真空紫外透明晶体中的异构态群体
发表的论文:自然通讯
作者:平木贵宏1,冈井浩一1,迈克尔·巴托科斯2,凯杰尔德·比克斯2,藤本宏之3,福永雄太1,羽叶弘光4,笠松芳孝5,北尾慎司6,阿德里安·莱特纳2,增田隆彦1,明官1,长泽信元7,大岳良一郎1,马丁·皮蒙2,马丁·普莱斯勒2,笹尾升1,法比安·沙登2,托尔斯滕·舒姆2,濑户诚6,重川雄大4,清水小太郎1,托马斯·西科斯基2,玉作健二8,高取小百合1,渡边司3,山口敦4,尤田喜孝7,吉见昭宏1&吉村浩二1
1冈山大学跨学科科学研究所,日本冈山。
2原子和亚原子物理研究所,维也纳工业大学,维也纳,奥地利。
3日本筑波国立先进产业科学技术研究院 (AIST)。
4RIKEN,日本和光市。
5日本丰中大阪大学理学院研究生院。
6日本熊取町京都大学综合辐射与核科学研究所。
7日本同步辐射研究所 (JASRI),日本兵库县佐用郡佐用町。
8日本兵库县佐用郡佐用町理化学研究所 SPring-8 中心。
DOI:101038/s41467-024-49631-0
这项研究得到了日本学术振兴会 (JSPS) 科学研究补助金 (JP18H04353、JP18H01230、JP19K14740、JP19K21879、JP19H00685、JP21H01094、JP21H04473、 JP22K20371 和 JP23K13125)、伊藤科学基金会、稻盛财团、EU-ERC (No856415 (nuClock))、20FUN01-TSCAC、FWF (I5971 (REThorIC) 和 P 33627 (NQRclock))。