- 机器人一天内就能完成人类需要一个月多时间才能完成的合成和制造实验
- 现在可以使用化学烧结来制造各种功能陶瓷，例如电容器和燃料电池
- 低温制造导致二氧化碳显着增加2为减少排放做出贡献
使用机械臂合成陶瓷粉末以及使用化学烧结生产不烧陶瓷
米乐m6官方网站（以下简称“AIST”）极端功能材料研究部固体离子材料组首席研究员山口由纪、AIST特别研究员中山丽以机器人为基础高通量自动化实验和机器学习复合氧化物纳米晶粉体原料以及更多功能陶瓷固体化学烧结我们开发了一种技术，可以快速搜索允许通过流程进行制造的条件。
生产陶瓷固体，通常在超过 1000 °C 的高温下烧结AIST 正在进行研究和开发，利用原材料之间的化学反应，在 100 摄氏度以下的低温下生产由复合氧化物制成的陶瓷固体，无需烘烤。然而，由于手工低温制造需要时间，因此仅发现了几种无需烘烤即可制造的复合氧化物。通过使用自动化粉末称重设备和协作机器人，我们现在能够在短时间内进行许多低温制造实验。此外，利用获得的大量数据，我们利用人工智能预测材料成分和合成温度等最佳条件，结果发现可以使用化学烧结工艺制造数十种复合氧化物陶瓷固体。化学烧结工艺的特点是无需施加外部压力即可获得高结晶度的复合氧化物。通过大幅降低制造温度，可以减少功能陶瓷固体生产过程中的二氧化碳排放。2有助于减少排放。
该技术的详细信息预计将于 2023 年 10 月 20 日在 AIST 中部中心“未来移动材料共创博览会”上公布。
由金属氧化物制成的功能陶瓷用于各种领域的组件和设备，包括能源和环境、医学、电子和通信。作为这些功能陶瓷原料的粉末通常是在超过1000℃的高温下合成的。此外，在生产器件中使用的固体陶瓷时，需要在高温下烧结粉末原料。由于功能陶瓷生产过程中反复进行高温热处理，会产生大量的CO2正在被发射。另一方面，低温陶瓷固体制造工艺的问题是反应速率比高温工艺慢，因此找到最佳条件所需的时间相对较长。当检查相同的制造工艺是否可以应用于各种类型的材料时，每种类型的材料都需要相似数量的实验。因此，需要建立一种新的研发方法，以在短时间内高效地进行多次实验并寻找最佳条件。
用于合成复合氧化物粉体原料固相合成法已被采纳。在该方法中，将氧化物等多种原材料反复进行1000摄氏度以上的热处理和粉碎，以获得所需的产品。然而，大量的CO2被发射。另一方面，在合成微粉原料时，采用溶胶凝胶法、共沉淀法、水热合成法等方法。液相合成法已被采纳。这些方法的问题在于难以合成大量粉末并且往往比固相合成方法更昂贵。
AIST 开发了可以轻松合成的 CO，以克服这些问题2我们正在开发一种清洁、节能的固体陶瓷制造工艺，同时还能减少排放。到目前为止，非晶态水合氧化物原料和碱金属和碱土金属氢氧化物的原料复合氧化物纳米晶的简单低温合成方法，以及利用该合成反应在100℃以下的低温下制造固体陶瓷的工艺。然而，通过开发的合成方法获得的复合氧化物是钙钛矿氧化物(ABO3，A和B是不同的金属种类，O是氧），问题是元素A和B的组合只有少数。由于陶瓷固体制造过程在低温下的反应速率很慢，手动测试一个实验条件需要一周的时间。一次实验最多可制备四个样品，因此每周只能获取四个样品的数据。我们花了一年的时间来优化生产相同成分的致密固体的工艺。如果对不同成分的复合氧化物进行类似的实验，则需要更长的实验周期。因此，我们通过使用机器人实现流程自动化，显着增加了实验数量。通过在单次实验中有效获取数据并使用机器学习等人工智能 (AI)，我们的目标是建立一种快速找到最佳合成和制造条件的方法。
这项研究分两个步骤进行：使用自动粉末称重装置，使用复合氧化物纳米晶体的简单低温合成方法来寻找材料成分，并使用人类协作机器人，通过化学烧结来寻找陶瓷固体制造工艺的条件。
AIST开发的简单低温合成方法的特点是使用非晶态水合氧化物作为原料，与传统固相反应方法中使用的氧化物原料不同。这种无定形水合氧化物具有含有许多水分子和羟基的结构，当其与碱性原料混合时，发生中和反应，在低于100℃的温度下生成所需的复合氧化物。只需将复合氧化物粉末混合并在100摄氏度以下保温即可轻松合成陶瓷原料粉末，从而节省能源。
为了使用简单的低温合成方法在短时间内探索材料成分，我们使用了自动粉末称重装置，可以自动称重并混合少量粉末。由于本实验是为了确定是否可以合成，所以我们使用100mg量级的少量原料粉末尝试了原料A和B的各种组合。通过提前了解该方法可以合成的成分，我们可以缩小后续低温陶瓷固态制造工艺应用的材料范围。对于碱性原料，A(OH)x（A：Li、Na、K、Ca、Sr、Ba等）使用氢氧化物粉末的非晶态金属氧化物水凝胶BOy·nH2O(B：Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Mo、W等)，并用作合成原料。该过程中通过酸碱反应合成复合氧化物的过程如下式所示。
αA(OH)x + βBOy·nH2O → AαBβOγ + mH2O
哪里，n，x，y，α，β是任意数字。通常这些实验是手动进行的，但成分 A(OH)x和BOy·nH2O及其比例的最佳组合，我们使用图1所示的自动粉末称重装置研究了低温合成。
在此过程中，反应只需将两种或多种粉末作为原料混合并将其保持在低于100°C的温度即可进行。无需使用电炉，仅使用自动粉末称重装置即可制备多种样品组合。一种组合物可以在大约 10 分钟内制备出来，并且可以使用自动化实验在 8 小时内尝试多达 48 次合成实验。原本需要一个多月手动进行的合成实验现在可以使用每天 24 小时运行的自动化设备在一天内完成，从而使得寻找可合成的组合物的时间是以前可能的实验次数的 20 倍以上。X 射线粉末衍射 (XRD)根据通过/失败评估结果训练多个机器学习模型以及化学信息，例如每种元素的离子半径。因此，我们还建立了一种方法来预测是否可以使用类似的过程合成具有新材料成分的复合氧化物。
图 1 使用自动粉末称重设备加快材料成分搜索
接下来，我们研究了所寻找的可在低温下合成的材料组合物在由复合氧化物组成的陶瓷固体的化学烧结过程中的适用性。由于凝固受大气中水分的影响，实验中充有惰性气体手套箱你必须在里面做。在手套箱中工作需要戴着厚厚的橡胶手套进行操作，效率低下，而且问题是生产一种固体功能陶瓷需要一天的时间。因此，通过与爱知工业大学机器人研究馆COBOTTA项目组（负责人：客座讲师Yoshiyasu Nishiyama）的共同研究，我们构建了一个利用图2所示的人类协作机器人的自动实验系统，以及可以在手套箱内进行的自动化实验。人类协作机器人在手套箱内称重和混合粉末所需的时间与人类在手套箱外称重和混合粉末所需的时间几乎相同。功能陶瓷固体的化学烧结过程的一部分，以前需要手动完成8个小时，使用机器人可以减少到1个小时，现在可以连续进行24小时。
图2 采用人类协作机器人的自动化陶瓷化学烧结系统
非晶态金属氧化物水凝胶BOy·nH2O粉末加工成颗粒形状而制成的前体后，将该前体颗粒浸入各种氢氧化物溶液中并保持在100℃以下的恒定温度。通过这样做，可以在不施加外部压力的情况下制造具有高结晶度的功能陶瓷固体。这种化学烧结工艺可应用于大面积和复杂形状。
通过使用机器人的自动实验有效地寻找条件，我们成功地将可在低于 100 摄氏度的温度下“无需烘烤”生产的复合氧化物陶瓷固体的种类增加到几十种。图3显示了使用化学烧结工艺生产的各种复合氧化物的块体。通过加快条件搜索速度，对电容器用铁电材料（BaTiO3) 和燃料电池电解质 (BaZrO3)、光催化材料(SrTiO3)、电池电极材料(LiTiO2)的低温烧结，有望应用于各种陶瓷零件和器件。
图3 100℃以下化学烧结生产的功能陶瓷
通过将功能陶瓷合成和制造的高通量自动化实验与机器学习等人工智能相结合，我们建立了一种快速找到最佳化学烧结条件的方法。未来，我们计划将材料的分析和评估自动化，例如由人类进行的X射线粉末衍射（XRD），以便从合成到评估的整个过程可以顺利进行。此外，通过提高贝叶斯优化等人工智能的复杂性，我们的目标是减少实验数量并实现更快的流程优化。通过将金属元素的数量从两种增加到三种或四种，预计这将导致新功能陶瓷材料的发现。通过增加可“无需烧制”制造的功能陶瓷材料的品种，CO2我们将为大幅减少排放做出贡献。