国立先进产业科学技术研究所[主席：石村和彦]（以下简称“AIST”）传感系统研究中心[研究中心主任：蒲田俊英]传感器基础技术研究组首席研究员Hiroshi Suemori等透明氧化物透明带电极（以下简称“透明电极”）有机设备中，我们推翻了透明电极结晶有利于提高性能的传统预测，发现通过抑制透明电极结晶可以显着提高性能。
有机器件是下一代轻质、柔性的电子器件。通过将其与透明电极结合，可以使整个有机器件变得透明，大大扩展了其应用领域。然而，采用透明电极的有机器件一直无法实现良好的性能，这一直是其实际应用的障碍。迄今为止，从提高器件性能的角度来看，人们预测透明电极的结晶度越高，其导电性越好，有利于性能的提高。这次，1)透明电极结晶产生的应力是由在器件内的层界面处(具体地，在透明电极下方)形成的应力引起的。
电荷注入层之间的界面处创建纳米级的微小间隙，可以显着提高设备性能。和有机薄膜）和2）通过有意抑制透明电极的结晶来抑制间隙形成。这颠覆了透明电极结晶有利于提高性能的传统预测。这些知识使得即使在需要透明的地方（例如窗户）也可以安装高性能有机器件，并极大地扩展了有机器件的应用。详情参见学术期刊
应用物理快报2021 年 7 月 6 日。
（左）电荷注入层/有机薄膜界面之间的间隙（无结晶抑制）。 （中）由于抑制透明氧化物电极的结晶化而导致间隙消失。 （右）使用受控结晶的透明氧化物电极提高透明有机器件的性能
有机装置形状灵活，因此可以放置在各种形状的表面上。因此，作为可以安装在皮肤等复杂形状的表面上的电子设备而受到关注。另一方面，传统的不透明有机装置很难安装在需要透明的地方，例如窗户，或需要良好设计的地方。为了进一步提高有机器件的设置位置的自由度，需要使有机器件透明。
AIST 正在开发传感器相关设备和相关技术，这将有助于先进物联网的传播。作为物联网相关设备领域的基础技术，我们致力于开发实现高性能、透明有机设备的技术。目前国内外正在积极开发的透明有机器件存在的问题是在形成透明电极的过程中器件的电性能显着下降。为了解决这个问题，人们进行了大量的研究，以实现高性能透明有机器件。例如，金等人。着眼于透明电极形成过程中产生的等离子体和高能粒子会对器件造成损害的事实，并开发了消除这些问题的溅射成膜方法。面对靶溅射法) 被开发出来（H K Kim 等人，Appl Phys Lett86，183503 (2005))。其结果是，器件性能得到一定程度的提高，但在很多情况下，即使使用该成膜方法，器件性能也仍低于原来的水平。从进一步提高器件性能的角度着眼于透明电极的结晶度，人们认为具有高结晶度的透明电极更有利于提高性能，因为它们的电导率随着结晶化的进行而增加。
在这项研究中，我们发现降低电极材料的结晶度可以提高透明有机器件的性能。此前，AIST曾尝试通过在透明有机器件中结晶化透明电极来提高器件性能，其器件结构为透明电极/电荷注入层/有机薄膜/底部电极，如示意图（右）的插图所示。然而，当使用结晶透明电极时，器件性能实际上恶化了，这与预期相反。分析其原因后首次发现，在使用结晶化透明电极的器件中，电荷注入层与透明电极下的有机薄膜之间的界面处形成间隙（示意图（左）），该间隙阻碍器件内的导电，导致性能下降。
接下来，我们分析了间隙形成机制，旨在防止间隙形成。结果表明，如图1所示，在结晶的透明电极上形成了直径为数微米的颗粒。这些颗粒是在透明电极内的应力松弛时形成的。换句话说，如图所示。如图2所示，当透明电极中的膜发生变形以释放膜内的应力时，膜的一部分被从表面推出，从而产生颗粒。在形成这些颗粒的过程中，透明电极在膜表面方向上发生轻微的位移（即位置偏移）。有机薄膜的表面具有纳米级的不规则性，位移前的透明电极以适合这些不规则性的形状沉积（图2，顶部）。当透明电极发生位移时，电荷注入层下表面的不规则形状和有机薄膜上表面的不规则形状不再匹配，导致电荷注入层和有机薄膜之间的界面处形成微小间隙（图2，底部）。
图1在结晶透明氧化物电极上形成的颗粒
图2间隙形成机制
根据上述间隙形成的机理，认为降低透明电极的内应力可以抑制间隙形成并提高器件性能。通常，通过降低膜的结晶度来降低氧化物薄膜的膜内应力。基于这些发现，我们提出了通过有意抑制透明电极的结晶来提高器件性能的想法，而不是传统的通过增加结晶度来提高电导率的概念。因此，我们尝试通过在透明电极膜形成期间引入少量抑制结晶的气体来减少应力并抑制间隙形成。另外，作为透明电极，使用对置靶溅射法制造的氧化铟锡(ITO)。通过抑制ITO结晶，薄膜内的应力降低至约1/4（图3a）。其次是有意抑制结晶的透明电极有机电致发光器件（图 3b）已制作完成并评估其性能。所制造器件的横截面结构如图3c所示。通过抑制透明电极的结晶并减少应力，他们成功地创造了一种无间隙器件。此外，消除间隙实际上显着改善了器件的电流-电压特性（图 3d）和发光特性（图 3e）。在无花果的图表中。在图3d和3e中，圆圈表示具有抑制结晶的透明电极的元件的特性，三角形表示具有不抑制结晶的透明电极的元件的特性。通过这种方式，我们证明了可以通过抑制透明电极的结晶来提高器件性能。
此次获得的发现对于实现高性能透明有机器件具有重要意义。如果能够实现高性能的透明有机器件，则可以将有机器件安装在窗户等需要透明的地方，其应用领域有望大幅扩大。
图3。(a)当成膜过程中气体引入抑制结晶时ITO中的应力变化。插图是ITO的X射线衍射谱。在结晶化受到抑制的ITO中，2θ=30°附近的峰消失，确认ITO已成为非晶质。 (b) 新制造的透明有机器件的结构。使用具有电致发光功能的三(8-羟基喹啉)铝作为有机薄膜。N, N’-双(1-萘基)-N, N’-二苯基-1,1'-联苯-4,4'-二胺的层压膜。 (c)所制造的透明有机电致发光器件的横截面的电子显微照片。 (d，e)透明有机器件的电流密度-电压特性和发光量-电压特性。
除了致力于进一步减少透明电极内的应力，从而提高透明有机器件的性能之外，我们还将通过检查长期使用过程中的耐久性等实际问题，继续进行实际应用研究。