mile米乐官方网站通过控制全固态电池的界面杂质使电池容量加倍

-致力于扩大应用范围，例如增加电动汽车和固定蓄电装置的续航里程-

要点

发现创建无杂质的清洁界面可以使全固态电池的电池容量增加一倍
同步加速器 X 射线衍射测量揭示了界面附近的锂分布和晶态

摘要

东京工业大学材料科学与工程学院应用化学系教授 Taro Hitosugi、东北大学助理教授 Hideyuki Kawazoko 及其同事，与国家先进工业技术研究所的高级研究员 Tetsuro Shirasawa 和日本工业大学的 Masaru Shiraki 教授一起，通过控制杂质，成功地将全固态电池的容量提高了一倍电极和固体电解质之间的界面。

全固态电池的发展目标包括提高电池容量和提高产量。增加电池容量意味着延长设备的可用时间，而增加功率输出则可以实现短时间内充电并瞬间提取大量电力。

LiNi，一种比目前锂离子电池中使用的普通电极材料产生更高电压的电极材料_0.5锰_1.5O₄正在引起人们的注意。在使用这种材料的全固态电池中，LiNi_0.5锰_1.5O₄放电状态下，Li“₀”你_0.5锰_1.5O₄处于充电状态。然而，如果产生不含杂质的清洁电极/电解质界面，则锂含量会高两倍。₂”你_0.5锰_1.5O₄放电状态下，Li“₀”你_0.5锰_1.5O₄可以作为充电状态。这意味着容量增加了一倍。

此外，当界面形成时，锂离子自发移动并Li₂你_0.5锰_1.5O₄异质地存在。

这项研究不仅是实现高容量全固态电池的重要一步，而且还导致了电极和固体电解质界面离子传输理论的建立。

该研究成果于1月25日（美国东部时间）发表在《美国化学会杂志》上。ACS 应用材料和界面'' 以在线版本发布。

研究背景

使用固体电解质的全固态电池安全性高、高能量密度（术语1）和高速充放电特性，有望成为电动汽车和电子设备的下一代电源。 LiCoO产生的电压约为4V，目前广泛使用₂类电极材料之外，LiNi是产生更高电压（约5V）_0.5锰_1.5O₄正在引起人们的关注，并正在积极进行研究。

李妮_0.5锰_1.5O₄的全固态电池中，放电状态为“LiNi_0.5锰_1.5O₄”，“李”₂”你_0.5锰_1.5O₄''，可以预测电池容量将增加一倍。但到目前为止，李₂镍_0.5锰_1.5O₄处于放电状态。

研究结果

该研究小组利用超高真空工艺的薄膜制造技术来制造具有清洁的电极/电解质界面、无杂质的全固态电池。具体外延生长LiNi 做了（第 2 学期）_0.5锰_1.5O₄形成薄膜并将锂放在上面₃订单₄形成固体电解质，最后蒸发Li作为负极。结果，李₂镍_0.5锰_1.5O₄放电状态下，Li“₀”你_0.5锰_1.5O₄在充电状态下，成功进行了50次稳定的充放电操作（图1a）。

该电池工作电压为47V和28V，容量为传统LiNi_0.5锰_1.5O₄其容量是使用电极材料的电池的两倍（图 1b）。此外，由于电极/电解质界面干净并且不含杂质，因此界面电阻低并且实现高输出。作为对照实验，当杂质混入电极/电解质界面时，没有观察到充电/放电行为（图1c）。这些结果意味着实现无杂质的清洁界面对于增加电池容量极其重要。

此外，我们详细研究了该电池容量增加的机制。李妮_0.5锰_1.5O₄制作外延薄膜后，固体电解质Li₃订单₄沉积后，锂离子自发形成Li₃订单₄来自李妮_0.5锰_1.5O₄此外，当我们使用同步辐射X射线衍射测量研究晶体结构时，我们发现LiNi_0.5锰_1.5O₄外延薄膜界面附近的Li₂镍_0.5锰_1.5O₄是异质形成的（图2a）。

并且当通过在固体电解质上沉积锂电极来制造电池时，进一步促进锂离子的自发运动，并且LiNi_0.5锰_1.5O₄外延薄膜是Li₂镍_0.5锰_1.5O₄发现它完全转变为外延薄膜（图2b）。这是由于形成了不含任何杂质的干净界面，使锂离子能够顺利地从固体电解质一侧流向LiNi_0.5锰_1.5O₄侧。

图 1

图1 LiNi_0.5锰_1.5O₄全固态电池充放电测量结果
(a) 具有干净的界面循环伏安法（第 3 项）和（b）电池容量。确认到第50次循环为止均具有稳定的充放电动作。 (c) 界面存在杂质时的循环伏安法。没有观察到充电/放电操作。

图 2

图2 LiNi_0.5锰_1.5O₄全固态电池中界面形成过程和充放电操作示意图
(a) 界面形成后立即。李妮_0.5锰_1.5O₄制作外延薄膜后，将固体电解质Li放置在其顶部₃订单₄已存入。由于锂离子的自发运动，Li₂镍_0.5锰_1.5O₄生成不均匀。 MgO是Li₃订单₄免于恶化。 (b)–(d) 充电/放电操作期间的薄膜结构。 (b)显示了在其上沉积有锂电极的电池刚刚制造之后的状态。促进锂离子的自发运动，LiNi_0.5锰_1.5O₄外延薄膜是Li₂镍_0.5锰_1.5O₄完全转变为外延薄膜（放电状态）。 (c)显示充电和放电操作期间电池的状态，(d)显示充电状态。注意图中的L₀NMO、LNMO、L₂NMO分别为Li₀镍_0.5锰_1.5O₄，李妮_0.5锰_1.5O₄，李₂镍_0.5锰_1.5O₄

未来发展

这一次，李妮_0.5锰_1.5O₄固态电池的电池容量翻倍凸显了清洁电极/电解质界面的新作用。除了通过清洁界面实现的低界面电阻和高速充放电之外，电池容量增加一倍将扩大全固态电池的应用范围，并被认为是迈向商业化的重要一步。

致谢

这项研究得到了丰田汽车公司、新能源和产业技术综合开发机构 (NEDO)、日本科学技术振兴机构 (JST) 战略创意研究促进项目 (CREST) 和日本学术振兴会 (JSPS) KAKENHI 的支持。

论文信息

已出版的杂志：ACS 应用材料和界面
论文标题：清洁固态电解质/电极界面使固态锂电池的容量翻倍
作者：Hideyuki Kawasoko、Tetsuroh Shirasawa、Kazunori Nishio、Ryota Shimizu、Susumu Shiraki 和 Taro Hitosugi
DOI：101021/acsami0c21586

术语解释

(1)能量密度: 可以从电池中提取的能量值。它以单位体积或单位质量标准化。[返回来源]
(2) 外延生长: 一种在衬底界面处生长与晶面对齐的晶体的方法。结果得到的薄膜具有与衬底晶体相同的取向，并且可以获得良好的界面。[返回来源]
(3) 循环伏安法: 一种改变电池电压并测量产生的电流的方法。当发生涉及Li含量变化的充电/放电操作时，产生的电流在特定电压处呈现峰值形状。[返回来源]

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