7917_8060动态范围提高了一个数量级。该动态范围是使用单个 NV 中心的量子传感器的世界最高值。
基于使用单个 NV 中心的当前结果，在测量 NV 中心数量增加的群体时，可以通过提高灵敏度来实现更宽的动态范围。一些超灵敏传感器，例如其他超导量子干涉仪和光泵磁力计，具有非常窄的动态范围。此次设计的方法可以应用于其他使用脉冲方法的量子传感器，因此在保持灵敏度的同时扩大了量子传感器的测量范围，有望扩大量子传感器的应用环境。此外，由于与被测物体相互作用的大小高度依赖于距离，因此这一结果预计将导致测量空间面积的扩大。
NV中心有望作为高灵敏度量子传感器应用，但传统的量子传感器很难同时实现高灵敏度和拓宽动态范围。这次，通过组合不同脉冲间隔的脉冲序列并使用贝叶斯估计算法对其进行优化，我们在室温下单个NV中心实现了约7个数量级的动态范围，同时保持了高灵敏度。该值比单个 NV 中心在低温 (8 K) 下的最高报告值宽两个数量级。此外，在结合不同脉冲间隔的脉冲序列的研究中，已经报道了灵敏度对测量时间的依赖性似乎超过了经典极限的结果，这引起了学术界的兴趣，这次我们也通过模拟阐明了这种现象。该成果于2021年1月12日发表在英国国际学术期刊《自然通讯
图 1 (a) 金刚石中 NV（氮空位）中心的结构。 (b) 使用该方法的测量结果（蓝点）与现有方法的结果（绿点）的比较图。纵轴是灵敏度。横轴为测量范围，单位为纳特斯拉（nT）。在现有方法中，当测量范围扩大时，灵敏度会下降，但采用本方法，即使测量范围扩大，灵敏度也能保持不变。
近年来，金刚石中的NV中心从超高灵敏度传感器和量子信息器件的应用角度引起了人们的关注。值得注意的是，在室温下可以观察到一个（单个）NV中心的自旋，而且即使在室温下它也明显比其他材料长。自旋相干时间 (T2）的点从传感器角度来看，它有望被应用为磁场、电场、温度、压力等的高灵敏度传感器，并且由于它可以观察每个单独的物体，因此还可以实现纳米级别的高空间分辨率。因此，基于NV中心的量子传感器有望应用于生命科学领域，如需要高空间分辨率和高灵敏度的细胞内测量、蛋白质物质的结构分析、以及用于显微器件评估设备的传感器等。此外，通过增加一次测量的 NV 中心数量，可以显着提高传感器灵敏度，但空间分辨率会下降。原则上，可以预期，即使在室温下为固体，也可以达到不使用液氦就无法工作的超导量子干涉仪的灵敏度（飞特斯拉），或者使用气相气体的光泵磁力计的灵敏度（飞特斯拉）。因此，有望在需要极高灵敏度的领域，包括心磁图、脑磁图等医疗器械领域有广泛的应用。
超导量子干涉仪和光泵磁力计等非常灵敏的传感器具有极窄的动态范围，并且用于磁屏蔽环境。使用 NV 中心的传感器是极其灵敏的量子传感器，并且具有较宽的动态范围。然而，传统方法难以同时实现高灵敏度和拓宽动态范围。
图 2(a) 显示了自旋相干性在感应磁场时如何旋转。 NV中心具有电子自旋（图中红色箭头），可以实现0和1的叠加态。当它感应到磁场时，它就会旋转，从它旋转的角度就可以确定磁场的大小。然而，如果它旋转超过一圈，就不可能知道它转了多少圈。这会导致测量范围受到限制。图 2(b) 将图 2(a) 中所示的旋转显示为相对于磁场（水平轴）的周期性强度（垂直轴）。一转可确定磁场的极限范围（B句号）。但简单B句号加宽，磁场灵敏度会变差。这是因为灵敏度与观察点的斜率（蓝色×标记）成反比，斜率越陡，灵敏度越好。B句号导致斜率变得更平缓的权衡关系，这意味着灵敏度变差。
自旋相干性如图2(a)所示，但要产生它，需要将初始状态（此处为“0”状态）相对于xy平面倾斜90度。要进一步观察这一点，请将其旋转 90 度并检测 z 轴上的分量。在使用一般哈恩回波方法的测量中，使用两个 90 度脉冲（π/2 脉冲）和一个 180 度再成像脉冲（p 脉冲）进行测量，如图 3（a）所示。如图3(b-d)所示，改变两个90度脉冲之间的间隔时间会改变观察到的灵敏度和可测量范围。例如，如图3(b)所示，与(a)相比，如果脉冲间隔减半，则与(a)相比，感应磁场的区域会更小，灵敏度也会降低，但测量范围会扩大，因为在图2(a)所示的xy平面上旋转一圈时可以观察到更多的磁场。通过以这种方式使用具有不同脉冲间间隔时间的脉冲序列的组合，可以在不显着损害灵敏度的情况下扩大测量范围。找到扩大测量范围同时保持高灵敏度的最佳脉冲间隔组合非常重要，通过使用基于贝叶斯估计的算法优化具有多个不同脉冲间隔的脉冲序列的组合，我们实现了这一目标，同时保持了 NV 中心的高灵敏度。交流磁场的动态范围图3（e）显示了图3（a）至（d）中脉冲间隔下灵敏度的测量时间依赖性和最佳组合（红色实线）情况下灵敏度的测量时间依赖性的仿真结果，可以看出，通过创建最佳组合，可以在一定的测量时间后保持最佳灵敏度。实验结果如图1（b）所示，我们在室温下实现了单个NV中心约7个数量级的动态范围，同时保持了NV中心的高灵敏度。这比之前报道的低温下最高值宽两个数量级 [1]。
此外，在结合不同脉冲间隔的脉冲序列的测量研究中，对测量时间（T）的敏感度（η) 的依赖性是经典极限0.5也有报道[1,2]，并且引起了学术兴趣。这次，我们使用不同脉冲间隔的脉冲序列组合进行模拟，重现了这一现象，如图3（e）所示，灵敏度为A0
本次测量中使用的NV中心是使用米乐m6官方网站的研究小组合成的磷掺杂n型金刚石样品进行测量的。此前，我们利用磷掺杂n型金刚石样品中的NV中心，发现磷掺杂对增加自旋相干时间的作用，并证明室温下单个NV中心的最大磁场灵敏度提高了50%以上[3]。我们再次通过使用磷掺杂的 n 型金刚石实现了世界上最高的磁场动态范围。
图 2 (a) 自旋相干在感应磁场时旋转。 NV中心具有电子自旋（图中红色箭头），可以实现0和1的叠加态。当它感应到磁场时，它就会旋转，从它旋转的角度就可以确定磁场的大小。然而，如果它旋转了不止一次，就无法知道它旋转了多少次。这就是测量范围限制的原因。 (b) 将 (a) 中所示的旋转显示为周期强度（纵轴）与磁场（横轴）的关系图。一圈可确定的磁场范围 (B句号）。但简单B句号加宽，磁场灵敏度会变差。观察点（蓝色x）的斜率对应灵敏度，斜率越陡，灵敏度越好。B句号加宽后，斜率会变缓，灵敏度会变差。
这项实证研究使用了一个 NV 中心，但通过增加 NV 中心的数量来测量 NV 中心的总体，可以实现更高的灵敏度并扩大动态范围。测量范围比超导量子干涉仪 (SQUID) 和光泵磁力计等其他高灵敏度传感器宽一个数量级。这一结果有望在未来进一步拓展金刚石量子传感器的应用环境，例如当需要在存在较大磁场的环境中以高灵敏度测量微小磁场时。
此外，在生命科学领域预期的细胞内测量和结构分析等应用以及显微器件评估设备的传感器应用中，NV中心的自旋与待测量物体之间的相互作用的大小很大程度上取决于它们之间的距离，因此扩大动态范围预计会导致扩大可测量的空间区域。
图3 交变磁场哈恩回波法的脉冲位置 (a) 当π/2脉冲（90度脉冲）置于交变磁场的起点和终点时。用于交流磁场测量的最灵敏和典型的布置。 (b) 与(a)相比，当π脉冲(180度脉冲)和π/2脉冲之间的间隔时间是测量磁场的一半时。 (c) 与(a)相比，当π脉冲和π/2脉冲之间的间隔时间为测量磁场的1/4时。 (d) 与(a)相比，当π脉冲和π/2脉冲之间的间隔时间为测量磁场的1/8时。 (e)(a)～(d)的脉冲间隔下的灵敏度的测量时间依赖性和最佳组合的情况下的灵敏度的测量时间依赖性的模拟结果(红色实线)。纵轴上的不确定度 (σ) 为灵敏度 (η)、测量时间 (T)、斜率 (grad)，在散粒噪声极限下，η = σ (T)1/2/grad[3]。
●文部科学省光学与量子飞跃旗舰计划（Q-LEAP）“通过固态量子传感器的先进控制创建创新传感器系统”（代表：东京工业大学教授波多野睦子，JPMXS0118067395），京都大学化学研究联合研究中心（2020-110），京都大学研究中心合作平台下一代研究人员支持项目，科学研究补助金（编号：15H05868、16H06326）。
[1] C Bonato、M S Blok、H T Dinani、D W Berry、M L Markham、D J Twitchen、R Hanson、自然纳米技术11, 247 (2015).
[2] G Waldherr、J Beck、P Neumann、R S Said、M Nitsche、M L Markham、D J Twitchen、J Twamley、F Jelezko、J Wrachtrup、自然纳米技术 7, 105 (2011).
[3] E D Herbschleb、H Kato、Y Maruyama、T Danjo、T Makino、S Yamasaki、I Ohki、K Hayashi、H Morishita、M Fujiwara、N Mizuochi、自然通讯, 10, 3766 (2019)
标题：超高动态范围量子测量保持其灵敏度
作者：E D Herbschleb、H Kato、T Makino、S Yamasaki、N Mizuochi
已出版的杂志：自然交流
DOI：101038/s41467-020-20561-x