由东京大学固体物理研究所研究生 Ryo Noguchi、助理教授 Kenta Kuroda、副教授 Takeshi Kondo 和东京工业大学创新研究所前沿材料研究所 Takao Sasakawa 副教授组成的研究小组。米乐m6官方网站材料测量标准研究部纳米材料结构分析研究组白泽哲郎教授、东京大学大学院工学研究科（理化学研究所突发物质科学研究中心）教授有田亮太郎与东京大学工学研究科项目副教授平山元明（兼任组长）（兼理化学研究所突发物质科学研究中心单位组长）等研究小组合作物质科学）和大阪大学研究生院科学研究生院的 Masayuki Ochi 助理教授。伪一维层状材料（注3）溴化铋Bi4Br4的实验揭示的。 （Bi：铋，Br：溴）。
高阶拓扑绝缘体是近年来在理论上预测其存在的新量子相。到目前为止，这种效应在三维晶体中的实现尚未得到证实，人们热切期待实验验证。为了实现这一目标，该联合研究小组开发了一种可以自由重组拓扑原子层的伪一维卤化铋Bi4X4（X：碘 (I) 或溴 (Br)），并提出了材料设计指南，可以根据其堆叠方式实现各种拓扑量子相（图 1）。其中，Bi4Br4角分辨光电子能谱（注4）直接观察电子态，我们证明这种材料是世界上第一个高阶拓扑绝缘体（图2）。在高阶拓扑绝缘体中，理想的无耗散的一维自旋电流沿着晶体的特定边缘（铰链）稳定流动，因此这项研究为高阶拓扑绝缘体在节能自旋流器件和量子计算器件中的应用铺平了道路。
这一成果发表在英国科学杂志《自然材料'' 将于 2021 年 1 月 4 日（英国时间）在线发布。
研究背景
所有物质都根据是否导电而被归类为金属或绝缘体（包括半导体）。然而，大约15年前就被发现拓扑绝缘体（注5）的物质具有金属电子出现在晶体表面的特性，尽管晶体内部是绝缘体。与流经普通金属的电流不同，表面电流是自旋电流，它是自旋方向一致的电子流，因此可以控制和利用它。自旋电子学（注6）另一方面，近年来，人们正在积极开发通过像积木一样自由堆叠被称为原子层材料的薄片状材料来创造前所未有的新颖电和磁特性的材料。作为这项研究的延伸，该研究小组进行的研究旨在展示一种迄今为止尚未发现的基于使用拓扑原子层“构建块”的材料设计的高阶拓扑绝缘体。
自2005年二维拓扑绝缘体的理论提出以来，拓扑材料相分类的研究取得了快速进展。 2007年，有人预测三维材料中将存在两种类型的拓扑绝缘体：“强”和“弱”，并且实验已经证明了这一点。随后，一种被传统分类方法忽视的、被称为“高阶拓扑绝缘体”的新拓扑量子相被从理论上预测出来，并且能够具有拓扑性质的材料种类迅速扩展。与“强”和“弱”拓扑绝缘体（其中晶体的整个表面都被金属化）相比，高阶拓扑绝缘体预计将具有独特的特性，其中只有样品的脊（铰链）变成金属。为了验证这一理论预测，需要适当的材料设计和尖端的实验方法。
研究内容和结果
这次，这个研究组是卤化铋Bi4X4（X：碘或溴）。这种晶体不仅自然地实现了拓扑原子层的积木结构，而且还X构建块的结构会发生变化，具体取决于您选择碘还是溴作为位点，或者取决于温度。理论上，预计所得的拓扑相会根据拓扑原子层的堆叠方式而有所不同。同步加速器辐射（注 7）通过最先进的角分辨光电子能谱实验研究了它们的电子结构。和激光。结果，我们成功地通过实验证明，除了“普通绝缘体”和“弱拓扑绝缘体”之外，“高阶拓扑绝缘体”也成为大自然选择的构建块之一。
卤化铋中的β-Bi4I4具有拓扑原子层（作为构建块）以最简单的方式一层一层堆叠的结构（图1左下角），而α-Bi4I4中，从底部数起的奇数层和偶数层在彼此错开的同时堆叠起来(图1的右下)。因此，晶体中电子的拓扑结构彼此不同，并且 β-Bi4I4中，金属态保留在晶体一侧，而α-Bi4I4是所谓的普通绝缘体，它不仅在样品内部而且在样品表面上不传导电流。这次我们特别关注的Bi4Br4具有奇数层和偶数层交替堆叠并翻转180度的结构（图1的右上）。因此，晶体中电子感受到的对称性为α-Bi4I4，β-Bi4I4的情况不同，我们发现结果是高阶拓扑绝缘体状态，其中只有晶体的边缘（铰链）是金属。
观察铰链电子状态的障碍在于难以检测仅在非常有限的空间中流动的微量电流。克服这一困难的关键在于卤化铋独特的晶体结构，其中作为构件的拓扑原子层是由彼此弱键合的一维链组成的二维平面。 Bi 可以被认为是一束链4Br4的水晶具有细长的形状（见图2中的照片），在其表面上，由链条解开形成无数的楼梯结构，并观察到相应的沿链条方向延伸的线性图案（图2左下）。由于暴露在表面的无数台阶结构中的每一个都出现铰链态，因此流过它们的电流总量很大，甚至已知难以理解的铰链态也为 Bi4Br4处，条件足以进行检测。当我们实际进行角分辨光电子能谱测量时，我们发现α-Bi4I4在带隙（注8）被确认为开路普通绝缘体（图 2 右下角），而 Bi4Br4带隙中观察到一维狄拉克型拓扑金属电子结构。 （图 2，右上），证明该材料是高阶拓扑绝缘体。
未来展望
通过这项研究展示的“高阶拓扑绝缘体”迅速扩大了具有拓扑特性的目标材料的范围。基于该研究小组提出的材料设计指南，根据原子层的堆叠方式选择多种拓扑相，预计未来将会发现不同于传统拓扑绝缘体的新特性。
人们认为，高阶拓扑绝缘体产生的理想一维自旋电流是无耗散的。另外，毕4Br4可以使用胶带轻松地从晶体等层压材料中提取保持拓扑特性的薄片。通过利用这些优势，未来的研究有望将高阶拓扑绝缘体应用于节能自旋流器件和量子计算器件。
这项研究基于日本科学技术振兴机构 (JST) 战略创意研究促进项目 CREST 研究领域的研究项目“构建拓扑量子计算的基础技术”（课题编号 JPMJCR16F2）、“创建有助于二维功能原子和分子薄膜的创建和利用的基础技术”（课题编号 JPMJCR16F2）和日本学会科学促进部科学研究补助金（课题编号JP18J21892、JP18H01165、JP18K03484、JP19H02683、JP19F19030、JP19H00651）、文部科学省光学/量子飞跃旗舰计划（Q-LEAP项目编号） JPMXS0118068681），以及文部科学省的“富岳”研究加速计划“量子材料的出现和功能的基础科学 - 通过“富岳”和尖端实验之间的密切合作创新强关联电子科学”（问题编号：hp200132）。
图 1：概念图，显示了材料设计，以表达卤化铋原子层的不同构建块的各种拓扑相。在普通绝缘体中，整个晶体不导电，但在弱拓扑绝缘体中，内部仍然是绝缘体，但电流在某些表面上流动。在高阶拓扑绝缘体中，只有晶体表面相遇的脊线（铰链）是金属的，并且有自旋电流流动。在这种铰链状态下，发生完全的一维传导，因此同一方向的自旋几乎没有耗散地流动，从而很容易提取自旋流。
图2：（左图）Bi4Br4用激光显微镜观察到的单晶和解理面的照片。毕4Br4单晶的解理面由无数阶梯结构组成，其中一维链的组成元素展开，每个阶梯结构形成铰链状态，从而可以检测电流。 （右图）角分辨光电子能谱观察到的Bi4Br4和α-Bi4I4的电子结构由于卤化铋原子层的堆叠方式不同，两者的拓扑相也不同。 α-Bi4I4中，费米能级穿过带隙，这表明它是绝缘体。另一方面，Bi4Br4具有狄拉克型电子结构，在带隙中表现出拓扑铰链态，表明该材料是高阶拓扑绝缘体。
Ryo Noguchi（东京大学固体物理研究所极端相干光子科学研究中心三年级博士生）
Kenta Kuroda（东京大学固体物理研究所极相干光子学研究中心助理教授）
Motoaki Hirayama（东京大学工程研究生院量子相电子研究中心项目副教授/RIKEN 新兴物质科学中心拓扑材料设计研究组综合凝聚态科学研究项目组长）
Masayuki Ochi（大阪大学研究生院物理系助理教授）
Tetsuro Shirasawa（米乐m6官方网站材料测量标准研究部高级研究员）
Ryotaro Arita（东京大学工学研究生院物理工程系教授/理化学研究所突发物质科学中心计算材料科学研究组组长）
Takao Sasakawa（东京工业大学先端材料研究所副教授）
Takeshi Kondo（东京大学固体物理研究所极相干光子科学研究中心副教授/跨尺度量子科学国际合作研究组织副教授）
杂志名称：“自然材料」
论文标题：由卤化铋链的范德华堆叠构成的三维材料中高阶拓扑绝缘体的证据
作者：Ryo Noguchi、Masaru Kobayashi、Zhanzhi Jiang、Kenta Kuroda、Takanari Takahashi、Zifan Xu、Daehun Lee、Motoaki Hirayyama、Masayuki Ochi、Tetsuroh Shirasawa、Peng Zhang、Chun Lin、Cédric Bareille、Shunsuke Sakuragi、Hiroaki Tanaka、So Kunisada、Kifu Kurokawa、 Koichiro Yaji、Ayumi Harasawa、Viktor Kandyba、Alessio Giampietri、Alexei Barinov、Timur K Kim、Cephise Cacho、Makoto Hashimoto、Donghui Lu、Shik Shin、Ryotaro Arita、Keji Lai、Takao Sasakawa* 和 Takeshi Kondo*（*通讯作者）