mile米乐集团 发现反铁磁交换相互作用引起的双布隆-完整引力

众所周知，电荷和自旋自由度之间的相互作用（电荷-自旋相互作用）在强相关电子系统中起着重要作用，并且是各种特征物理性质的原因。例如，在铜酸盐高温超导体中库珀诉（注 9）的形成是由于自旋之间的反铁磁交换相互作用J引力引起的。在高温超导体的基础材料二维莫特绝缘体中，通过光激发产生称为双布隆和完整子的载流子，并且由于类似于库珀对形成的机制，由于吸引力的作用，预计它们之间会形成类似激子的束缚态。然而，到目前为止，还没有获得这方面的实验证据。

米乐m6官方网站 AIST Tsubasa Terashige（研究时），AIST、Advanced Operando 测量技术开放创新实验室有机器件光谱组特别研究员（以及东京大学前沿科学研究生院客座研究员）； Tatsuya Miyamoto 助理教授、Noriaki Takada 副教授、Hiroshi Okamoto 教授（兼东京大学前沿科学研究生院客座研究员）；米乐m6官方网站（综合技术研究所/东京大学，先端操作测量技术开放创新实验室，有机器件光谱研究小组）电子光子学研究部强相关电子学研究组组长伊藤俊光、东京工业大学创新研究所前沿材料研究所笹川隆夫副教授、东京理科大学理学院应用物理系远山高见教授领导的研究小组，使用太赫兹脉冲。电场调制反射光谱（注10）不同J₂氧化铜₄，老₂氧化铜₂Cl₂，拉₂氧化铜₄，我们研究了二维莫特绝缘体中双布隆和完整子之间吸引力的起源。通过分析三种材料由于施加电场而引起的反射光谱的变化，J的增加而增加。增加。事实上，这种倾向t-J型号（注11）的理论计算来解释。这项研究的结果清楚地表明，由于自旋之间反铁磁交换相互作用的影响，双布隆和完整子形成了束缚态，类似于高温超导体中的库珀对。

这一发现预计将有助于更深入地理解未解决的问题，例如强关联电子系统中光激发态的非平衡动力学以及高温超导体的形成机制。

该研究成果于2019年6月7日发表在美国科学杂志《科学进步

① 研究背景/前期研究中存在的问题

在强相关电子系统中，由于电荷自旋相互作用而出现特征物理性质。例如，钙钛矿型锰氧化物的超巨磁阻效应和铜氧化物的高温超导就是典型的例子。此外，电荷-自旋相互作用对光学性质也有很大影响。先前的理论研究预测，具有反铁磁自旋排列的二维莫特绝缘体中的光激发电子和空穴（双布朗和完整子）不仅通过库仑相互作用，而且通过电荷自旋相互作用相互作用，形成类激子的束缚态（图1）。该机制类似于掺杂铜酸盐中库珀对的吸引相互作用机制，表明由于电荷自旋相互作用而存在激子效应。

电场调制反射光谱通过将电极连接到样品并施加交变电场来测量反射率的变化，通常被用作研究激子效应的有效方法。然而，氧化铜莫特绝缘体的电阻相对较低，因此如果施加强电场，就会流过大电流，从而破坏样品。因此，不可能应用电场调制反射光谱，并且没有详细研究激子效应。

（图 1）二维莫特绝缘体中自旋之间的反铁磁交换相互作用引起的双布隆 (D) 和完整子 (H) 之间吸引力的概念图。 (A) 基态。相邻位点之间的自旋彼此反平行且反铁磁交换相互作用J正在发生。 (B) 达布隆和完整子存在于不同位置的状态。双布隆和完整子位置处的自旋湮灭消除了这些位点与邻近位点之间反铁磁交换相互作用的增益，将能量降低至 8J上升。 (C) 达布隆和完整子存在于相邻位点的状态。由于达布隆和完整子相邻，因此自旋湮灭导致的能量增加为 7J该值小于情况 (B) 中的值。这样，由于自旋之间反铁磁交换相互作用的作用，双布隆和完整子之间的相互作用J被生成。

②研究内容

为了克服上述问题，本研究组开发了一种使用太赫兹脉冲作为泵浦光的泵浦探针光谱方法。通过使用几乎单周期的太赫兹脉冲（持续时间仅为1皮秒的电场脉冲）作为外部电场，可以在几乎没有电流流动的情况下施加远超过100kV/cm的电场。该方法使得即使在无法应用传统电场调制光谱的材料中，也可以测量施加电场时反射光谱的变化。

在这项研究中，自旋之间的反铁磁交换相互作用J₂氧化铜₄，老₂氧化铜₂Cl₂，拉₂氧化铜₄为目标，我们系统地测量了由于施加电场而导致的反射光谱的变化。结果是立方非线性光学效应（注12）使用三次非线性磁化率框架进行分析χ⁽³⁾频谱已计算。获得χ⁽³⁾12248_12566J的增加而增加。 （图3）。事实上，这个趋势是t-J我们能够使用模型通过理论计算重现它。t-J根据模型计算，具有奇对称性的激子是P 波对称性（注释 13）S 波对称性（注释 13）（图2），与本研究的实验结果一致。

（图2）铜酸盐莫特绝缘体的能级结构和激子波函数的概念图。单光子禁阻的偶对称激子态具有s波对称性并成为最低能量的激发态，而单光子允许的奇对称激子态具有p波对称性并成为较高能量的激发态。由于后者接近双布隆-完全子连续态，因此两个激子态之间的能量差是最低偶激子态结合能的量度。

（图3）三种铜酸盐莫特绝缘体中奇数和偶数激子态之间的能量差。这是最低能量均匀对称激子态结合能的量度。反铁磁交换相互作用J即，结合能越大。

③社会意义/未来计划

在这项研究中，我们证明了在二维莫特绝缘体中，吸引力通过自旋之间的反铁磁交换相互作用在双布隆和完整子之间起作用。这种机制类似于铜酸盐高温超导体中库珀对的吸引力相互作用，因此有望促进对库珀对形成机制的理解。

在莫特绝缘体中发现了有趣的光致现象，例如超快光学非线性和光致金属化。为了阐明这些现象，有必要阐明电荷-自旋相互作用的作用，它对光激发后电子系统的非平衡动力学具有重要影响。此外，该研究小组还研究了氧化铜的一种Nd₂氧化铜₄中，我们还成功地捕获了随着光学载流子的产生而发生的自旋系统的超快动力学。这项研究中揭示的双布隆-完整子对的能级结构被认为有助于阐明这种非平衡动力学。未来，我们将通过结合信息科学技术的理论分析方法，尽可能准确地再现光照射或电场施加引起的反射光谱的变化，旨在详细了解电子（自旋）系统的非平衡动力学。

这项研究基于日本科学技术振兴机构 (JST) 战略创意研究促进项目团队型研究 (CREST)“结合测量技术和先进信息处理的智能测量和分析方法的开发和应用”（研究主管：Yoshiyuki Amemiya，东京研究项目“强相关系统中光电场响应的时间分辨测量和非微扰分析”（项目编号 JPMJCR1661，研究代表：冈本浩，东京大学研究生院前沿科学研究生院教授，研究期间：2016-2016财年），并作为日本学术振兴会科学研究补助金的一部分实施（项目编号：JP25247049）。

Tsubasa Terashige（研究时：米乐m6官方网站、AIST/东京大学先进操作测量技术开放创新实验室有机器件光谱组、AIST 特别研究员/客座研究员、东京大学前沿科学研究生院材料科学系（现为 Keyence Corporation）
Tatsuya Miyamoto（东京大学前沿科学研究生院材料科学系助理教授）
Noriaki Kita（东京大学前沿科学研究生院材料科学系副教授）
Toshimitsu Ito（米乐m6官方网站电子与光子学研究部强相关电子组研究组组长）
Takao Sasakawa（东京工业大学先端材料研究所副教授）
Takami Toyama（东京理科大学理学院应用物理系教授）
Hiroshi Okamoto（东京大学前沿科学研究生院材料科学系教授/米乐m6官方网站先进操作数测量技术开放创新实验室有机器件光谱小组实验室组长）

杂志名称：“科学进步” （日期为 2019 年 6 月 7 日）
论文标题：通过二维铜酸盐莫特绝缘体中交换相互作用的双布隆-完整配对机制
作者：T Terashige、T Ono、T Miyamoto、T Morimoto、H Yamakawa、N Kida、T Ito、T Sasakawa、T Tohyama 和 H Okamoto
DOI 号：101126/sciadvaav2187

（注1）莫特绝缘体

在固体中，当价带仅被一半或部分填充时，根据正常能带理论，它处于金属态。然而，当电子之间发生强库仑相互作用时，电子会相互避开并集中在每个位置，形成绝缘体。此时，原始能带分裂成上哈伯德能带和下哈伯德能带，产生能隙。这种绝缘体称为莫特绝缘体。[返回来源]

(注2)太赫兹脉冲

在本文中，大约 1 太赫兹 (1 THz=10¹²Hz)，大约 1 皮秒 (=10^-12秒)的几乎单周期的电磁波脉冲称为太赫兹脉冲。该脉冲的光子能量约为 4 毫电子伏 (meV)。[返回来源]

（注3）泵浦探针光谱

通过检测与探测光（弱光）相关的光学常数（反射率和透射率）的变化来研究物质受到泵浦光（强光）照射时发生的电子状态变化的方法。通过改变探测光的光子能量，可以测量光谱的瞬态变化。脉冲光用于泵浦光和探测光。在这项研究中，我们使用太赫兹脉冲作为泵浦光，使用可见光到中红外区域的飞秒脉冲作为探测光来进行泵浦探针光谱测量。[返回来源]

（注 4）达布隆和全子

本研究目标的氧化铜是一个电子存在于一个位点的系统，使其成为莫特绝缘体。在这个系统中，一个位点存在两个电子的状态带负电荷，没有电子的状态带正电荷，负电荷称为双布隆，正电荷称为完整子。在光激发时，它们成对产生。这种状态称为双布隆-完整子对（图 1）。[返回来源]

（注5）激子

由电子和空穴之间的吸引力产生的束缚态。在普通半导体和离子晶体中，激子是由电子和空穴之间的库仑吸引力形成的。这项研究的结果表明，在莫特绝缘体氧化铜中，由于自旋之间的反铁磁交换相互作用的影响，吸引力在双布隆和完整子之间起作用，形成激子。[返回来源]

(注6)反铁磁交换相互作用

导致相邻位点（原子或分子）电子自旋方向相反的相互作用。这是因为如果电子能够轻微地跳跃到相邻位置，那么它在能量上就会更加稳定。此外，由于这种相互作用，相邻位点的自旋全部沿相反方向排列的状态被称为反铁磁自旋排列。[返回来源]

(注7)强关联电子体系

电子之间发生强库仑相互作用的系统的总称。由于它们表现出有趣的物理性质，例如绝缘体-金属转变和高温超导性，因此它们在凝聚态物理和材料科学领域得到了积极的研究。[返回来源]

（注8）光激发态的非平衡动力学

当物质受到光照射时，该物质进入与光照射之前的平衡状态（基态）不同的电子状态。在普通半导体中，当能量超过带隙的光照射时，会产生电子载流子和空穴载流子。此后，产生的载流子通过各种过程重新结合并返回到原始基态。这样，材料光激发后电子态的动态行为称为光激发态的非平衡动力学。在强相关电子系统的情况下，由于电子之间的强库仑相互作用和电荷自旋相互作用，非平衡动力学通常很复杂。例如，众所周知，当莫特绝缘体受到光照射时，会发生从绝缘体到金属的相变，但在此过程中电子和自旋的动力学变得极其复杂。这种现象（光致相变）作为凝聚态物理的新范式而受到关注，并且正在积极研究。[返回来源]

（注9）库珀诉

一对两个电子（或空穴），这是超导态的起源。两个电子具有相反的自旋，总角动量为 0。单独的电子是费米子，但当配对时它们就变成玻色子。这使得它们有可能集体凝聚成最低能量状态，实现超导状态。有人认为，作用在两个电子上的吸引力是由普通超导体中的声子引起的，但在高温铜酸盐超导体中是由自旋涨落引起的。[返回来源]

（注10）电场调制反射光谱

非线性光谱，测量由于施加电场而引起的光反射率变化。利用这种方法，可以确定线性光谱无法检测到的单光子禁阻偶对称性激发态的能量和三阶非线性磁化率的大小。[返回来源]

（注11）t-J型号

哈密顿量中电子的最近邻跳跃t和相邻自旋之间的反铁磁交换相互作用J在本研究中，我们使用全子和双布隆跳跃项作为最近邻t以及第二近邻t’，第三个最近邻居t”也包括在内。t’和t”是表达达布隆和完整子之间不对称性的必要术语。此外，在该模型中，双布隆和完整子之间的库仑相互作用 (-V) 也可以包括在内。在这项研究中，在氧化铜莫特绝缘体中，V的效果不会显着影响激子效应的大小。[返回来源]

(注12)非线性光学效应

当材料受到光照射时，偏振通常与光的电场成比例地发生（线性响应）。当电场增加时，可能会出现与电场的平方或立方成正比的偏振，这称为非线性光学效应。在具有反演对称性的系统中，例如铜酸盐，最低的非线性光学效应是三阶。通过利用这种三阶非线性光学效应，可以根据其他光或电场来改变特定光的光学常数。三阶非线性磁化率是表示三阶非线性光学效应大小的指标。[返回来源]

(注13)p波(s波)的对称性

轨道角动量l=0、1、2的状态分别称为s波、p波、d波。对于两个粒子（双布隆和完整子）的情况，轨道角动量是指两者之间的相对角动量。普通超导体中的库珀对具有横波对称性。另一方面，铜酸盐高温超导体中的库珀对已知具有 d 波对称性并且是各向异性的。库珀对由相同类型的粒子组成，但激子由双布隆和完整子（带相反电荷的粒子）组成。由于该电荷的符号不同，最近邻跳跃t的标志与库珀对的情况不同。这种符号差异会影响波函数的相位，并且双布隆-完整子对具有 s 波对称性。[返回来源]