东京大学先端科学研究生院竹谷纯一教授（产业技术综合研究所、产业技术综合研究所、东京大学先进操作测量技术开放创新实验室客座研究员）等。操作- ESR)测量，我们成功地阐明了有机半导体的导电和自旋传导特性，并首次揭示即使在高迁移率有机半导体中，电荷迁移率和自旋寿命也由电子散射决定，就像无机半导体一样。近年来，有机半导体材料的发展积极进展，电荷迁移率已达到10 cm2/Vs的高迁移率的有机半导体。在这些高迁移率有机半导体中，已经证实了与无机半导体类似的带状导电，这是以前从未见过的。然而，低温下载流子行为和自旋动力学的许多方面仍不清楚。我们首次利用先进的光谱技术在本课题组开发的大面积单晶薄膜的器件运行下阐明了高迁移率有机半导体的自旋弛豫机制。此外，这项研究表明，有机半导体的电荷迁移率受到声子引起的载流子散射的限制，并且通过抑制有机半导体中的分子振动，电荷迁移率与单晶p型硅（650 cm）相当。2/Vs。
该研究成果将发表在2017年7月31日版的英国科学杂志《自然·物理学》上。
[背景]
有机半导体是下一代半导体材料，由于其机械灵活性以及通过将其溶解在有机溶剂中来产生墨水的能力，可用于使用简单且低成本的方法制造设备。它们已经作为 LCD 显示驱动电路和无线标签中的逻辑元件投入实际使用。这些传统的半导体器件利用电子所拥有的“电荷”流来执行开/关切换操作。另一方面，近年来，利用电子“旋转”的器件的开发也引起了人们的关注。电子的旋转称为自旋，根据旋转方向，称为向上自旋或向下自旋。自旋器件是利用自旋旋转方向信息的器件，因此需要能够长时间维持自旋旋转的半导体材料。有机半导体比无机半导体具有更长的自旋弛豫时间，因此作为自旋电子材料而受到关注。
然而，由于有机半导体分子的复杂性，会因热而剧烈振动，因此在理解电荷通过晶体传导的机制以及自旋信息丢失的机制方面尚未取得足够的进展。在本文中，我们将讨论我们研究组最近开发的高迁移率有机半导体单晶在单晶晶体管操作下的效果。霍尔效应测量（注4）和ESR测量，我们成功测量了半导体固有的电荷传导特性和自旋动力学。我们还表明，在高迁移率半导体中，与无机半导体类似，载流子动力学可以通过能带传导和声子散射导致的自旋弛豫来描述载流子。
[方法和结果]
(1)高迁移率单晶有机半导体的霍尔效应测量
操作- ESR 测量
本课题组合成的新型高迁移率有机半导体C10-以DNBDT-NW为靶材，通过溶液法制备的大面积单晶的霍尔效应测量操作- 我们使用 ESR 测量来测量半导体的固有电荷和自旋动力学。
霍尔效应测量允许您评估半导体中流动的电子从外部磁场接收到的洛伦兹力。通过霍尔效应测量，C10-DNBDT-NW的电子在晶体中连续传导，并确认它们受到与无机半导体相同程度的洛伦兹力。这与传统的低迁移率半导体有很大不同，传统的低迁移率半导体中每个分子中的电子间歇性地在分子之间跳跃。在低迁移率半导体中，电子感受到的洛伦兹力估计要小得多，因为电子长时间在分子上保持静止。
另一方面操作- ESR 是一种在驱动有机半导体作为晶体管的同时执行电子自旋共振测量的方法（图 1）。通过利用微波吸收测量上自旋和下自旋态之间的转变，我们可以研究自旋信息丢失的过程。
在这项研究中，通过对高迁移率有机半导体单晶进行霍尔效应测量和ESR测量，我们成功测量了材料的固有电荷和自旋动力学，而不受晶界或无序分子取向的影响。利用溶液法生长的大面积单晶来制造场效应晶体管的能力，使得首次能够以高灵敏度对单晶器件进行 ESR 测量。
(2) 成功统一理解电荷和自旋传导及弛豫机制
根据单晶有机半导体的霍尔效应测量结果，可以准确估计连续传导电子的动量弛豫时间。动量弛豫时间的温度依赖性操作- 比较通过ESR测量获得的自旋弛豫时间的温度依赖性，我们发现自旋弛豫时间与动量弛豫时间成正比，与电子动能的平方成反比（图2）。这是因为以一定动能传导的电子被振动分子散射，导致自旋信息丢失。Elliott-Yafet 机制（注5）（图3）。这种机制在无机半导体和金属等硬质材料中已广为人知，但在有机半导体中得到证实尚属首次。
(3)有机半导体的本征迁移率和自旋扩散长度
迁移率的温度依赖性是研究载流子传导和散射机制的重要信息。然而，有机半导体的单晶在低温下容易破裂，电子很容易被分子缺陷捕获，导致在低温下测量迁移率变得困难。这次，通过阐明高迁移率有机半导体的自旋弛豫机制，可以从自旋弛豫时间反算迁移率的温度依赖性。因此，有机半导体的迁移率以声子散射为主，理想的无缺陷晶体在极低温度（-270℃）下的迁移率可达650 cm2/Vs。此外，根据迁移率和自旋弛豫时间估计的自旋扩散长度在室温下达到860 nm，这表明高迁移率有机半导体不仅作为电子材料而且作为具有优异自旋传输能力的自旋介质具有极高的潜力。
[未来展望]
到目前为止，人们认为有机半导体电荷迁移率的极限是实现比无机半导体低至少一个数量级的迁移率，因为电子很少在分子间移动。这一结果表明有机半导体中的电子可以在整个晶体中自由移动，有可能实现优于现有硅基算术元件的性能。我们发现实现这一目标的关键是抑制分子的振动。预计这将导致未来有机半导体材料开发向抑制分子振动的设计发生范式转变。此外，人们发现有机半导体作为自旋电子材料具有极高的性能，有望在未来投入实际应用，与无机半导体相当或更好。这项研究通过实验揭示了有机半导体作为电子和自旋电子器件的巨大潜力，并成为开发使用有机半导体的下一代算术器件的垫脚石。
杂志名称：《自然物理学》（网络版：7月31日）
论文标题：有机单晶半导体中超长自旋弛豫时间与相干电荷传输的共存
作者：Junto Tsurumi、Hiroyuki Matsui、Takayoshi Kubo、Roger Häusermann、Chikahiko Mitsui、Toshihiro Okamoto、Shun Watanabe 和 Jun Takeya
DOI 号：101038/nphys4217