东北大学多学科材料科学研究所 Kiyoshi Ueda 教授和 Hironobu Fukuzawa 助理教授小组、京都大学研究生院理科研究生院 Makoto Yao 教授和 Nagatani 助理教授小组、广岛大学研究生院理科研究生院 Shinichi Wada 助理教授、德国海德堡大学 Lorenz Cederbaum 教授小组、米乐m6官方网站分析测量标准研究部RIKEN同步辐射研究中心副研究主任齐藤纪夫、矢桥真菜组主任等人组成的联合研究团队是日本第一个短波长研究团队自由电子激光器*１这是一个设备，SCSS 测试加速器*2提供的强大的极紫外光脉冲照射时，许多电子会以一串的形式跃出。
通过用强大的极紫外光脉冲照射物质，可以创造出前所未有的独特状态。特别是，通过使用光子能量（每光子能量）略低于材料电离能的极紫外光脉冲，可以同时激发材料中的许多电子。这种多重激发态预计会在发射电子的同时弛豫到稳定状态，但细节尚不清楚。在这项研究中，我们使用强大的极紫外光脉冲来收集大量稀有气体氖原子。集群*3的原子并测量了发射电子的动能。通过将获得的光谱与理论计算进行比较，他们发现具有不同能量的电子通过新的、以前未知的路径从处于多个激发态的氖原子团簇中顺序发射。
该研究成果将于2016年12月5日发表在英国科学电子杂志《自然通讯》上。
这项研究是上田领导的联合研究小组的一部分，包括文部科学省X射线自由电子激光器优先战略研究项目、文部科学省促进X射线自由电子激光器利用研究项目、RIKEN SACLA利用装置提案项目和联合研究中心项目。
随着自由电子激光器的诞生，在从极紫外光到X射线的宽光子能量范围内，使用照射时间为10飞秒量级（1飞秒是万亿分之一秒）的极强且极短的光脉冲成为可能。在日本，建立在SPring-8园区的SCSS测试加速器是世界上第二个极紫外区域的自由电子激光装置，在从气相系统到凝聚态系统的各种材料的非线性光学现象研究领域取得了许多成果。当材料受到自由电子激光器发出的强大的极紫外光脉冲照射时，会瞬时实现多种激发态，其中材料中的许多电子同时被激发。这种多重激发态有望通过发射电子来释放能量并弛豫，但弛豫机制的细节尚不清楚。在这项研究中，为了阐明这种弛豫机制，我们以氖原子形成的氖簇为目标，用光子能量略低于电离能的极紫外光脉冲照射它们，并测量了发射电子的动能。
物质在能量略低于电离能的情况下具有多种独特的激发态。通过照射具有调整后的光子能量的光，电子可以占据轨道*4特定空闲轨道*4来生成这样的激发态。氖原子也有多种激发态（图1-i），并且可以利用具有特定光子能量的极紫外光产生特定的原子激发态。因此，通过同时激发团簇（即一组原子）中的许多原子，通过用强大的极紫外光脉冲照射SCSS，可以瞬间产生团簇的多个激发态。这种团簇的多激发态非常不稳定，预计会快速释放电子并弛豫。因此，为了瞬时产生这种短暂的短暂状态，必须使用SCSS提供的超短光脉冲，照射时间约为30飞秒。
在这项研究中，我们在真空中创建了一个平均原子数为 5000 个的氖簇，用 SCSS 获得的极紫外光脉冲对其进行照射，并使用一种称为动量成像的方法测量了发射电子的光谱（图 2）。照射光的能量被氖原子2p轨道上的电子吸收。里德伯轨道*5的能量调整为203 eV（图1-i），氖簇中产生了许多3D里德堡原子激发态（图1-ii）。当我们测量与以这种方式生成的团簇中多个激发态弛豫相关的电子光谱时，我们在电子光谱中观察到多个特征峰。通过分配峰，他们发现了一种意想不到的弛豫机制（图1-iii），其中两个附近的3D激发态原子中的电子不会从3D轨道跃迁到2P轨道并返回到原子基态，而是跃迁到能量比3D轨道略低的3P或3S轨道，并将与跃迁相关的剩余能量提供给附近的激发态原子，从而释放3D轨道中的电子以形成离子。我们将这种新阐明的机制命名为“里德堡原子间库仑衰变”。此外，里德堡原子间库仑弛豫产生的3p和3s激发态原子进一步与其他激发态原子相互作用并弛豫。 “原子间库仑衰变级联”（图1-iv），即具有不同能量的电子以级联方式跃出，也是本研究首次阐明的机制。处理簇中多个激发态的理论计算很好地再现了实验光谱，表明里德堡原子间库仑弛豫和原子间库仑弛豫级联都是超快过程，发生在 10 飞秒到 100 飞秒量级的极短时间内。
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| 图 1。(i) 通过单光子吸收电子激发氖原子和 (ii) 多原子激发氖簇的示意图。实心圆圈代表电子，白色圆圈代表空位。 (iii)显示了新发现的里德堡原子间库仑弛豫，(iv)显示了原子间库仑弛豫级联的示意图。在(iii)和(iv)中，蓝色箭头代表里德堡原子间库仑弛豫，橙色箭头代表随后的原子间库仑弛豫级联，绿色箭头代表由于虚光子交换而产生的库仑相互作用。 |
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| 图 2本研究中使用的方法。在实验中，能量分布是从电子图像数据获得的。通过实验获得的电子能谱峰分配和理论计算验证了多重激发弛豫机制。 |
在本研究首次阐明其详细机制的里德堡原子间库仑弛豫和原子间库仑弛豫级联中，大量低能电子从多个激发态中相继跳出，其中原子群中的许多原子被激发。在这项研究中，我们使用极紫外自由电子激光瞬间激发原子群中的许多原子，并有效地产生多个激发态。然而，最近的研究表明，即使用具有极高光子能量的X射线自由电子激光照射原子群，也会瞬时产生许多多个激发态。高能离子和 X 射线的照射也用于放射治疗，预计会在辐射敏感分子周围瞬时产生多个激发原子。因此，此次阐明的新弛豫过程（通过发射链状低能电子产生许多离子）被认为在放射损伤和放射治疗中发挥着重要作用。