筑波大学(以下简称“筑波大学”)和米乐m6官方网站(以下简称“AIST”)数学与材料系副教授长谷宗明副教授纳米电子研究部的首席研究员 Junji Tominaga 领导的小组开发了一种以光学方式操纵晶格振动(声子)振幅的技术,精度约为 100 fs(飞秒,万亿分之一秒)。非易失性固态存储器预期为相变存储器的记录材料中,我们成功地观察到了仅出现1 ps(皮秒,万亿分之一秒)的激发态。
该研究小组使用超短脉冲激光迈克尔逊干涉仪产生激发光脉冲对,2特3超晶格薄膜光学声子(频率约 35 THz)和声子振幅的增强。此外,通过选择性激发该光学声子,超晶格结构中的Te原子被局部结构通过测量相干声子谱的时间变化,在受到一对激励脉冲照射后,在大约 300 fs 的极短时间内,改变为两种类型的局部结构。
这次观察到的超快相变现象并不是之前认为的热转变过程。非热转变过程换句话说,具有全新工作原理的超快开关相变器件有望成为可能,其中相变不依赖于热导率,而是可以仅由激光脉冲对的时间间隔控制。
该研究成果发表在英国科学杂志《自然通讯”的在线版本中。
*本研究的部分成果是通过以下项目、研究领域、研究课题等获得的。
①文部科学省X射线自由电子激光优先战略研究课题“使用相变记录薄膜材料的X射线衍射探针的晶格动力学”长谷宗明
②国家研究开发机构、日本科学技术振兴机构CREST“创造有助于二维功能原子和分子薄膜的创建和利用的基础技术”研究领域(Atsushi Kube,研究主管):“利用硫族化合物和超晶格的拓扑相变创建二维多铁性功能器件”富永淳二
相变存储器 (相变随机存取存储器:PCRAM)中使用的记录膜材料是一种被称为硫族化合物的半导体,其主要成分是Te,并且被称为相变材料。记忆功能是通过将半导体激光器发出的脉冲激光束或脉冲电流注入直径约20 nm(纳米)的薄膜中,将薄膜加热到其熔点(650℃)以上并迅速冷却,引起从晶体到非晶态或反之亦然的相变过程来实现的。
相变存储器于 20 世纪 60 年代提出,但 GeTe-Sb 是由松下电器工业(现为松下)于 1991 年开发的。2Te3系合金(GST合金),并作为DVD光盘的光记录材料投入实用。此后,使用相同GST合金的相变存储器(一种使用电脉冲操作的非易失性固态存储器)的研究和开发变得活跃,并且下一代省电类型的实际应用的研究和开发正在加速。与此同时,旨在阐明GST合金相变过程物理机制的基础研究也日趋活跃。特别是近年来,使用SPring-8等高亮度X射线的吸收光谱分析,第一性原理计算/分子动力学计算作为理论分析方法目前,有关快速相变机制的知识已经建立并可供其他领域的研究人员使用,该相变被认为大约需要1纳秒(十亿分之一秒),并且晶格动力学正在积累。如果可以在不到1纳秒的时间内实现相变切换,则有望实现比当前存储器更快地记录和擦除数据的省电相变存储器。
筑波大学的长谷宗明副教授专注于晶格振动(声子),即原子的集体振动,作为控制晶体结构相变过程中原子位移的手段,并一直在对半导体等固体晶体中存在的太赫兹频段光学声子的观测和控制进行研究和开发。特别是当用飞秒脉冲激光照射固体时,声子具有相同的相位(相干声子)(a)产生,并且已经发现该相干声子的振幅可以通过一对光脉冲的激发来控制。然而,由于难以制造结晶度和取向高度受控的薄膜,对GST合金等相变记录薄膜材料的相变研究尚未取得进展。
与此同时,由 AIST 首席研究员 Junji Tominaga 领导的小组开发了 GST 合金超晶格形状,并自2007年起一直致力于其在节能相变存储器中的应用。特定厚度的GeTe层和Sb2特3重复堆叠层的超晶格结构(GeTe/Sb2Te3),与传统 GST 合金相比,相变切换所需的电流和电压不到一半(b),已证明可擦除记录的次数可以提高几个数量级(超过10亿次)。
在本次研究中,我们将介绍由产业技术研究院课题组生产的结晶性极好的、取向受控的GeTe/Sb。2Te3使用超晶格结构薄膜,筑波大学使用迈克尔逊干涉仪,使用脉冲宽度为40 fs的超短脉冲激光束来激发脉冲对(P1=106毫焦/厘米2和P2= 69 毫焦耳/厘米2)(图1)照射它,我们成功地选择性地激发以Ge原子为中心的局部结构中的相干光学声子(频率约为35 THz)并增强了振动幅度(图2)。此外,GeTe/Sb2Te3在超晶格结构中,称为SET相的结构对应于GST合金中的结晶相,称为RESET相的结构对应于GST合金中的非晶相(b)。
此外,通过这种相干光学声子振动幅度的增强,晶格受到显着调制,以Te原子为中心的局域结构在光照射后290 fs处发生晶格变形,我们在世界上首次成功地从相干声子谱的时间变化中捕获了原本是一种类型的局域结构如何发展成两种类型(图3a,b)。最初发现这两种类型的局域结构具有 6 配位 (GeTe6) 键态现在为 4 配位 (GeTe4) 和 3 配位 (GeTe3)而出现的(图3c)。
为了进行比较,GST合金薄膜也受到激发脉冲对的照射,但从相干声子谱的时间变化无法证实两种局部结构的发展。换句话说,在激光脉冲光的相同功率照射下,超晶格结构是一种人工晶体结构,其相变转换特性是通过第一性原理计算模拟预先设计的,它比GST合金更容易发生以Ge原子为中心的局部结构的变化。此外,转变速度与声子振动周期几乎相同,表明这次观察到的局域结构转变不是通常需要10 ps或更长的常规热相变过程,而是仅依赖于与Ge和Te原子结合的价电子激发的非热反应过程。如上所述,我们发现超晶格结构和飞秒激光激发脉冲对的结合对于使相变光存储器超高速运行非常重要。
该研究结果表明,目前的相变光记录薄膜和相变存储器的相变过程可以控制在1 ps或更短的时间内。换句话说,不仅可以使相变存储器的重写速度比以前快1000倍以上,而且还可以改善相变切换。光开关实现光通信等高比特信息传输。
另外,GeTe/Sb2特3如果可以用飞秒对超快脉冲诱导超晶格结构薄膜中的相变,则将有可能制造出可在太赫兹频段写入和擦除的超快相变存储器,该存储器也可应用于计算机处理器,并有可能在GHz频段超越硅基处理器的性能。此外,这次观察到的超快相变无法用单脉冲激发观察到,只能用一对激发脉冲照射才能观察到,并且由于它取决于一对激发脉冲的时间间隔,因此被认为是一个非热转变过程而不是传统的热转变过程。换句话说,这将导致新型超快相变存储器件的诞生,其中相变可以仅由激光脉冲对之间的时间间隔控制,而不受热导率控制。
此外,如果我们能够改进超晶格结构,节省相变开关所需的激光功率,进一步稳定开关操作,就有可能最小化器件尺寸,有望实现上述超高速相变存储器件。
a) M Hase、M Katsurakawa、A M Constantinescu 和 H Petek,2012 年,通过 Si 中相干声子激发产生太赫兹频率的频率梳。自然光子。6,243–247(doi:101038/nphoton201235)。
b) R E Simpson、P Fons、A V Kolobov、T Fukaya、M Krbal、T Yagi 和 J Tominaga,2011 年,界面相变存储器。自然纳米技术。6,501-505。 (doi:101038/nnano201196)。