独立行政机构国立产业技术综合研究所[会长野间口裕]（以下简称“AIST”）纳米管应用研究中心[研究中心主任饭岛澄夫]高级研究员兼超生长CNT团队研究组组长畠健二、技术研究会单壁碳纳米管融合新材料研究开发机构太田清介研究员[古川直纯会长]（以下简称“TASC”）和同事们正在研究高纯度单壁碳纳米管（单壁CNT）与推介相关碳纤维(CF)导热系数
填充在金属散热材料和器件（热源）之间的软质材料，以应对电子器件因集成而产生的温度上升高导热材料（TIM：热界面材料)需求量很大。这次，超级成长法在橡胶中，我们成功实现了 25 W/mK 的高导热率，同时将 CNT 和 CF 的含量保持在低至 20% 左右，低于传统的导热复合材料。由于单壁碳纳米管和碳纤维的用量很少，因此可以自由弯曲，而不会失去橡胶固有的柔韧性（图1）。
该技术的详细内容将于2011年10月13日至14日在茨城县筑波市举行的AIST Open Lab 2011上介绍。
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图1 制作的A4尺寸单层CNT/CF/橡胶复合材料
可以自由弯曲 |
近年来，人们需要开发导热性能良好的软材料。例如，在半导体集成电路（LSI）的情况下，随着器件变得更小、更快，由于发热增加而导致温度升高，从而导致诸如（1）无法实现原始性能、（2）由于反复热应力而降低结的可靠性以及（3）器件寿命缩短等问题。主要采用易导热（导热率高）的金属材料作为散热材料，但由于热源和散热材料均为硬质材料，两者交界处有很小的间隙，起到隔热层的作用，因此需要在两者之间插入薄而软的易导热材料。
导热是热能在整个材料中传递的现象，因此为了提高以低导热率聚合物为基础的复合材料的导热性能，必须在复合材料中添加大量的氧化铝、氮化铝等导热填料。结果，材料变脆或变硬，导致机械性能下降，使得TIM难以投入实际应用。
另一方面，CF等碳材料作为导热填料近年来备受关注。特别是沥青基CF具有约1000W/mK的高导热系数，大大提高了复合材料的导热系数。然而，由于CF是一种坚硬且高度线性的材料，因此存在成型粘度增加、脆化和硬化等问题，以及对于TIM应用最重要的垂直于表面方向的导热率缺乏改善，因此需要改进。
另外，在AIST，具有粘弹性的CNT（2010 年 12 月 3 日 AIST 新闻稿)，但这种材料呈海绵状，附着力差，导热系数不足，因此有必要开发一种全新的TIM应用材料。
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| 图2 高导热材料的重要性 |
CNT被认为是比金刚石（1000-2000 W/mK）和CF具有更高导热率的材料。此外，单壁碳纳米管单位重量具有非常大的表面积（1000 m2/g ~)，其直径只有几纳米，使其柔软且易于变形。由于这些原因，预计将单壁碳纳米管与橡胶或热塑性弹性体等弹性体（弹性材料）相结合将产生具有高导热性的柔性材料。
产业技术研究院确立了超生长法作为单壁碳纳米管的合成技术，并正在开发其应用。此次，我们尝试与TASC合作开发一种具有优异导热性能的橡胶复合材料，促进单壁碳纳米管与现有材料的融合和实际应用。
这项研究是新能源产业技术综合开发机构（NEDO）“实现低碳社会的创新碳纳米管复合材料开发项目”（2010财年-2010财年）的一部分。
CF和单壁碳纳米管都具有高导热率，但它们的结构完全不同。 CF 的直径为 10 微米 (μm)，较厚且高度线性。另一方面，通过超生长法生产的单壁碳纳米管（SG-CNT）的直径约为3纳米（合成时为定向结构），其特点是能够相对自由地弯曲。特别是，SG-CNT 的长度可以长到几毫米，并形成彼此缠绕的庞大网络结构。
利用这些碳材料的特性来控制结构。首先，使用特殊方法分散SG-CNT，形成网状结构，该结构像网状一样展开，同时保持其长度。结果，单壁碳纳米管变得笨重。在如此分散的单层CNT中添加沥青类CF和基材橡胶材料，将混合物均匀地分散并成型以获得膜状成型体。薄膜厚度可在 100 µm 至 2000 µm 范围内调节。
使用CF和单壁CNT的各种组成制备样品，测量热扩散率、密度和热容量，并根据这些结果确定热导率。作为示例，示出了含有单壁CNT（重量百分比4%）和沥青基CF（重量百分比18%）的氟橡胶复合材料的导热率。测定热传导率，面内方向为25W/mK，垂直于面方向为2W/mK(氟橡胶单体的热传导率为02W/mK)。该导热率超过钛 (17 W/mK) 和铬钢 (19 W/mK)，并接近氧化铝 (29 W/mK)。作为比较例，含有20重量％的CF的样品的热导率在面内方向上约为5W/mK，在垂直于平面的方向上约为02W/mK，因此通过添加约5重量％的单壁CNT，热导率显着提高。此外，当添加多壁碳纳米管代替单壁碳纳米管时，热导率下降到一半以下。
根据结构观察的结果，使用单壁碳纳米管实现如此高的导热率的原因推测是，庞大的单壁碳纳米管网络通过进入碳纤维之间来桥接碳纤维的热传导。此外，还表明，当添加单壁CNT时，CF均匀分布在复合材料中，并且CNT网络有助于CF的均匀分散。此外，由于单壁碳纳米管均匀分布在复合材料中，它们还改善了垂直于平面方向的热传导。这样，我们通过CF与单壁碳纳米管的杂化，成功地开发出了一种高导热率的材料。
使用新开发的材料，与类似规格的复合材料相比，我们能够将导热添加剂的分散量减少到 1/2 至 1/3。因此，材料脆化和硬化的影响很小，并且我们成功地保持了基材的原始橡胶性能。另外，如下图所示，新开发的导热橡胶的密度比类似导热系数的材料低，因此预计会更轻。
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图3 仅CF 与单壁CNT 之间的比较
复合材料中的单壁 CNT 提高了导热性 |
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图4 各物质的导热系数与密度的关系
新开发的材料具有低密度、高导电率的特点 |
我们将努力进一步开发TIM，将高纯度单壁碳纳米管与导热CF以及其他碳和金属材料相结合，最终目标是开发出导热系数达到100 W/mK以上的材料。该公司还计划通过招募合作伙伴公司将该技术投入实际应用。