米乐m6官方网站（以下简称“AIST”）极端功能材料研究部纳米多孔材料组富田芳子首席研究员、若林龙太郎首席研究员、木村龙夫研究组组长由材料和化学领域领导资源循环技术融合研究实验室高温燃烧产生的有害物质氮氧化物的催化剂材料作为化工原料，并以氢气为还原剂转化氮氧化物氨可以选择性合成。独立开发多孔氧化铝的合成方法催化剂成分和被遮挡的组件纳米空间开发了纳米复合催化剂材料通过切换导入的气体，在常压下进行反应试验。结果，我们发现大约80%的吸留氮氧化物在200至300摄氏度的温度范围内可以转化为氨。这项技术有可能彻底改变氮氧化物的解毒过程。我们正在努力进一步提高这种催化剂材料的性能，作为支持氮化合物回收的新技术。
该技术的详细信息将于 2023 年 2 月 1 日至 3 日在东京国际展示场举行的第 22 届国际纳米技术展览暨会议 (nano tech 2023) 上介绍。
氮氧化物（NOx）是造成环境污染和健康损害的物质，由火力发电厂和垃圾焚烧炉等燃烧设施产生。燃烧设施排放的废气除非符合排放法规，否则无法释放到大气中，因此催化剂技术使用还原剂来还原氮（N2) 已变得无害。 NOx脱毒技术必不可少，但需要大量的能量输入和消耗才能获得N2是大气的主要成分，没有什么用处。
氨 (NH3)或尿素用作还原剂。它们的合成需要大量能量。 NH3哈伯-博世方法高温高压（400-600℃，200-400 atm）大气中的N2的催化转化，但甲烷（CH4的蒸汽重整提取的氢气(H2)反应时，N2的三键(N≡N)。
新罕布什尔州 AIST3为了减少合成的能量输入，N2更具反应性的NOx作为化学原料的新催化反应。火电厂和垃圾焚烧厂不可避免地排放氮氧化物（NOx）3的来源，实现氮资源的循环利用。
使氮氧化物无害的典型方法包括三效催化剂法加NH3作为还原剂选择性催化还原法（SCR，选择性催化还原）和氮氧化物储存减少方法（NSR，氮氧化物储存减少）。除了贵金属催化剂外，NSR催化剂还利用碱土金属（例如钡）作为存储组分来暂时捕获催化剂材料中的NOx。
利用传统的用于汽车尾气净化的NSR催化剂技术，当将汽油等燃料作为还原剂喷射到储存的NOx中时，储存的NOx变成N2将变得无害。在此过程中产生少量的NH3现象3假设应用于固定燃烧设施，可以通过切换引入的气体并选择性地NH3
本次研发在国家研究开发机构新能源产业技术综合开发机构（NEDO）委托项目“NEDO先导研究计划/能源与环境新技术先导计划”（2019-2021）的支持下开始了催化剂材料的开发，并论证了基本原理。目前，作为“登月研发项目/实现全球环境再生的可持续资源循环/创建工业活动中稀氮化合物的回收技术-解决地球边界问题（2020-2022）”的一部分，我们正在致力于提高催化剂材料的性能。
在这项研究中，我们利用多孔氧化铝的专有合成方法，引入纳米级均匀孔（该方法发表在2021年1月6日的欧洲期刊《化学》上）来吸收NO进行吸留2NH3的双重作用。和NOx存储组件结合在纳米空间中。在多孔氧化铝的合成中，首先两亲性有机分子，制备含有氧化铝源的前体溶液。从这个前体解决方案喷雾干燥法挥发溶剂的过程中，两亲有机分子与氧化铝源协同自组装，可回收氧化铝两亲有机分子纳米结构粉末。 （图1）。通过在前驱体溶液中添加催化剂成分（铂源），可以在保持多孔结构的同时一步引入铂，随后的煅烧去除两亲性有机分子并将铂转化为纳米颗粒。本研究将催化剂组分统一为铂（09wt% Pt），然后将两种类型的催化剂材料（Ba/Pt@mAl2O3，Ca/Pt@mAl2O3) 已创建。
图1 使用专有的多孔氧化铝合成方法一步引入催化剂组分的过程
使用上面制备的两种催化剂材料的NOx存储H2的还原反应的结果。图 2 显示了使用 Ba 物质作为吸留组分的催化剂材料 (Ba/Pt@mAl2O3) 是燃烧设施排放废气的模型气体（01% 一氧化氮 (NO) 和 10% O22) 和还原气体 (1% H2212082_121183Composite 已评估。在300℃、常压（这是考虑废气温度的设定温度）下，NOx主要是NO3-储存在催化剂材料中并被还原，然后切换到还原气体进行还原3是有选择地产生的，并且这些现象反复发生。采用切换方法，NH3合成过程中抑制系统内还原反应的氧气 (O2) 或生成 NH3N2NH3已经实现了。另外，还原性气体中的H2模型废气中是 O2消耗2您还可以抑制 O 的生成。
图2 NOx储存反应（红色箭头）和通过切换引入气体的还原反应
(NH3合成反应：当蓝色箭头）步骤分离时，300℃时气体浓度变化
图3比较了在相同测量条件下改变反应过程中催化剂材料类型和设定温度时的结果。多孔氧化铝（mAl2O3) 优于市售 γ 氧化铝 (γAl2O312934_129673生产量和NH3我们发现两者的转化率都较高。此外，对于两种类型的催化剂材料，在300℃时NOx的储存量更大，这有利于氧化反应。在较高温度下，NO 转变为二氧化氮 (NO2)的氧化反应。通入还原性气体1小时后的NH3转化率为Ba/Pt@mAl2O3，Ca/Pt@mAl2O3两者的最高温度约为80%，但最佳温度是Ba/Pt@mAl2O3250℃，Ca/Pt@mAl2O3为300℃，发现适合的温度根据催化剂材料的不同而不同。剩下的20%大部分是N2
图3 引入气体切换法的NOx储存量，NH3生产量和NH3转化率。图中，Ca/Pt/mAl2O3和 Ba/Pt/mAl2O3是一种使用多孔氧化铝Ba/Pt/γAl2O3为以市售γ氧化铝为载体制备的类似成分的催化剂材料，条形图中红色为NOx吸留量，蓝色为NH3产量，蓝色上方的数字(%)为NH3代表转化率。
目前，新罕布什尔州3我们正在进一步研究形成与反应条件（反应时间、气体组成等）之间的关系。例如，5% H2作为还原气体2NH3通过将转化率提高至90%，缩短反应时间（例如1/3至20分钟）并将重复次数增加两倍，NH3我们已确认收集的金额将会增加。从现在开始，NH3在优化反应条件以最大限度地提高回收量的同时，我们将致力于开发用于大规模生产已开发材料和扩大反应器规模的基本技术。
国立产业技术综合研究所
极限功能材料事业部纳米多孔材料组
研究组组长 Tatsuo Kimura 电子邮件：t-kimura*aistgojp（发送前请将 * 更改为 @。）